概要: 农业大量用药氮肥以及持续不断扩大的禽畜养殖业是我国氨污染的仅次于来源。近年来大气环境问题倍受注目，氨废气研究的重要性日益突显，如何客观、科学定量的评估我国区域氨废气的问题尤为重要。

通过检索已报导的国内外氨废气估计的研究进展，对我国的氨废气研究展开辨别，核对了氨废气主要估计方法的特点，对其所用于数据类型、提供途径，参数的定量给定方法及不确定性产生等方面展开了分析。针对国内氨废气估计不存在计算方法单一，废气因子本地化严重不足等问题，明确提出了更进一步提高的意见和建议。

研究结果以期为我国作好氨废气掌控基础研究，积极开展控制技术试验，制订涉及政策文件，强化政府引领和扶植等获取科学依据。农牧业源是农业活动必要废气氨(NH3)的废气源的总称, 还包括畜禽养殖、化肥用药、生物质自燃、秸秆肥料等方面。

在实际研究农业氨废气过程中, 往往也还包括了人体粪便这一废气源。有数研究指出, 我国大气氨废气主要来自化肥用药与畜禽养殖, 两者排放量之和占到人为源氨废气总量比值约80%。农业生态系统的氨废气是全球氮素循环的最重要组成部分, 在使农作物营养物质大量萎缩的同时, 也对环境产生了最重要的影响。作为大气中唯一的少见气态碱, NH3易溶于水, 能与大气中硫酸气溶胶需要构成(NH4)2SO4或NH4HSO4, 这些二次颗粒物的产生对大气PM2.5污染和霾的构成具有最重要影响。

高层大气中氨参予了一系列自由基反应, 氨的排放量也不存在激化温室效应的可能性。此外, 氨在土壤酸化及水体富营养化上也具有必要或间接的影响。

从20世纪末开始, 国内外学者对NH3废气表格及其对大气污染影响的研究更加多, 也经常出现较多关于农业氨废气的研究工作。在欧洲及美国, 畜禽养殖和氮肥用药的NH3排放量占到总排放量的80%—90%, 在大部分亚洲国家二者则占总量的77%左右。

同时, 涉及行政部门创建了还包括NH3在内的废气表格。具备代表性的氨废气研究中, Paina等使用废气因子法估计了英国农业氨排放量, 该地区全年农业氨排放量为197 Gg, 畜禽养殖与化肥用药氨废气分别占到废气总量的31%和16%。

在实际过程中, 面临更为简单的生态系统氮循环, 模型法在综合考虑到氨的废气、迁入、转化成过程时, 具备一定优势。目前, 国外用于普遍的模型估计法由早期的废气因子法发展而来。英国研发的国家氨排放量措施评价体系(Nation Ammonia Reduction Strategy Evaluation System, NARSES), 是一个用作估计农业氨废气规模、时空产于规律以及检测涉及政策方案实施可能性的模型。

1991年农业氨废气被重新加入其中的区域空气污染信息和仿真模型(Regional Air Pollution Information and Simulation Model, RAINS Model), 由国际应用于系统分析学会(IIASA)研发。Klimont运用RAINS模型对1990年和1995年中国氨废气总量展开估计, 结果显示, 1990与1995年中国氨废气总量为970万t和1170万t, 预计到2030年NH3的排放量将减少到将近2000万t。

氨废气主要贡献来自氮肥用药和牲畜, 分别占到90年代总排放量的52%和41%。化肥用药氨废气的比例预计在2030年将减少到大约61%, 而牲畜的份额则上升到33%。

Streets等基于RAINS模型, 参照了Klimont等的计算方法, 估计2000年的中国NH3排放量为13.6Tg, 其中50%来自化肥用药, 占到农业氨废气的88%。丹麦的氨废气清单体模型(Danmark Ammonia Emission Inventory Model, DanAm), 在创建各废气源废气因子时, 考虑到了季节因素对废气因子的影响, 同时化肥氮用药的氨废气因子为综合试验结果与经验有一点到。除此之外, 由政府间气候专门委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC)获取的IPCC方法 (活动水平数据模型)是目前国际上应用于最普遍的模型, 其区分了详尽的氨废气源, 得出了各种氨废气源和氨废气估计的指导方法, 同时获取了大量全球各地可以搭配的配置文件参数及废气因子。

目前, 欧洲国家定期报告氨排放量估计, 并允诺按照规定的路径构建国家废气限额。在美国, 一些报告中有废气拒绝, 美国环境保护局最近明确提出将氨划入空气质量标准。对于发展中国家来说, 将近五年来公开发表的关于氨废气的研究更加多, 特别是在是在中国。

尽管如此, 对于南美洲而言, 关于氨排放量的唯一信息是全球数据库中报告的信息。最近关于拉丁美洲和加勒比地区短期气候污染物的研究报告(只有概要可可供利用), 使用GAINS模型以及国家一级的信息估计了氨排放量。

氨排放量问题随着我国环境问题的突显, 变得越来越最重要, 如何客观、科学定量的评估我国区域氨排放量的问题尤为重要。因此, 本研究在查询国内外涉及研究的基础上, 从国内氨废气的估计方法发展历程、估计必须的数据类型与来源、参数给定以及不确定性产生等方面, 较为了具备代表性的氨废气研究方法与结果, 并与国外研究展开对比, 明确提出了使区域氨废气估计更进一步分析、精准的改良建议, 以期为我国作好氨废气掌控基础研究, 制订涉及管理政策等获取科学依据。1 我国氨废气估计研究进展我国氨废气估计领域跟上于20世纪90年代。表格1对比了我国各个地区的氨废气研究结果。

早期涉及的氨废气研究, 大多从氨废气角度创建废气表格, 废气表格以氮肥用药、畜禽养殖等农业氨废气源居多。早期由于国内各类源废气因子数据的缺少, 研究者一方面参照欧洲地区涉及研究, 搭配其中具备代表性的废气因子计算出来氨废气。例如, 王文兴等计算出来获得1991年全国氨的废气总量为8918 Gg, 其中畜禽、氨肥用药、人粪便与氮肥生产的排氨量占比分别为64%、18%、17%和1%, 全国平均值氨废气强度为9 kg/hm2。

徐新华使用类似于方法, 用于国外废气因子展开计算出来了江浙沪地区人为氨排放量。由于这些研究用于的废气因子来自于国外, 研究结果的准确性可能会有偏差。另一方面, 通过实地试验获得观测结果对氨的废气展开研究。朱兆良等和蔡贵信等在江苏丹阳、河南封丘等地运用了15N示踪技术和微气象学的方法对氨的溶解结果展开测量, 研究找到石灰性稻田和酸性稻田土壤中氨溶解的情况差异显著, 在酸性稻田区域, 碳氨和尿素的氨溶解亲率分别为19.5%和8.8%;而在石灰性稻田土壤中, 碳氨和尿素的氨溶解亲率分别超过39%和30%。

孙庆瑞等在估计氮肥用药氨废气时, 挑选朱兆良等和蔡贵信等的氨废气观测数据作为我国氮肥用药氨废气因子, 并将计算结果与欧洲地区氨排放量展开较为, 结果显示, 同期中国氨排放量小于仅有欧洲的排放量。以上为用于我国实地试验结果数据作为涉及源氨废气因子的早期研究实例。

Xing和Zhu基于运用微气象学方法获得的研究结果, 计算出来了1990年我国的农田氨排放量, 并根据统计数据计算出来了有所不同氮肥(尿素和碳酸氢铵)分别在有所不同耕作方式下的氨溶解亲率。由于有所不同地区的气候条件, 地理环境等影响农业发展的因素差异较小, 再加已报导的废气因子数据十分受限, 所以依赖单一的废气因子获得的计算结果不存在较小的不确定性。

因此, 在后来的研究中, 更加多的研究者在考虑到区域差异性和废气因子本地化等方面展开了探寻。Zheng等首次将模型法运用于我国的氨废气估计中。

在对亚洲地区氮循环研究中, Zheng等通过创建区域氮循环模型IAP-N-1.0模型, 分析了1961—2030年亚洲各国家、地区的氮收支情况。在计算出来国内氨废气时, 播种农田部分使用已报导的国内旱地与水田播种农田的氨废气因子, 畜禽养殖废气因子搭配IPCC推荐值, 人体粪便部分则根据文献值计算出来。李富春等在IAP-N模型基础上, 综合考虑到农田氮的输入量与氨的排放量。从粪便管理、播种农田、秸秆自燃等方面计算出来了川渝地区氨的排放量, 并将计算结果分为3个时间段, 分析该地区时间与空间的氨废气产于规律。

张美双等使用NARSES模型, 对2001年我国种植业氮肥用药氨排放量展开估计, 获得我国氨废气强度时空产于。房效凤等在废气因子法的基础上, 引进模型法对废气因子展开修正, 在计算出来畜禽养殖氨废气时, 通过RAINS模型计算出来出有畜禽的NH3实际废气因子, 融合NARSES模型对氮肥用药氨废气废气因子展开修正, 计算出来出有2011年上海市农业源氨废气表格。类似于地, Huang等在融合本地实验结果和修正废气因子的基础上, 编成获得2006年我国氨废气表格。废气因子通过考虑到环境温度、土壤酸度等参数获得, 这需要使废气因子更为合乎区域的地理环境。

Kang等则在Huang等的基础上, 参照其估计方法, 计算出来了1980—2012年我国的氨废气表格。此外, Wang等在2012年至2013年期间创建了全国范围内稻田氨废气的监测网络, 并用于标准化的测量方法倒数2年测量氨废气。该网络还包括东北, 东南和长江流域等中国主要水稻栽种区域。结果表明, 废气的氨占到用药氮素的比例约17.7%, 2013年中国稻田的氨总排放量估算为1.7 Tg N/a。

总体来讲, 我国农业氨废气估计方法可以分成3个发展阶段(图1), 2011年至今, 国内氨废气研究领域获得一定的变革, 废气因子的本地化与模型法估计获得了推展, 研究结果的不确定性由早期(80年代末—90年代末)仅有单一的定性评估发展为定量评估, 现有的利用多因素校正废气因子的方法和模型估计法具备较高的准确性。与国外的氨废气估计研究对比, 国内在估计过程中仍是更好地倚赖原先的单一废气因子法以及由国外研发的模型估计法, 而对于限于于我国实地农业发展状况的模型以及根据有所不同地区影响因素修正的废气因子还必须更进一步完备。2 主要的估计方法与特征分析废气因子法即根据废气源的活动水平与废气因子相加, 估计出该废气源的氨排放量。

单一的废气源活动水平数据可获得性较高与可用于的本地废气因子数据较较少, 是废气因子法用于广泛的主要原因。早期研究所用于的废气因子法, 多使用单一的废气源活动水平, 如根据统计资料年鉴中牛、羊等畜禽的年末存栏量除以对应的废气因子, 废气因子则必要用于国外数据或多个国外氨废气因子的平均值, 由此计算出来获得我国或部分地区的氨废气水平。这种计算方法产生结果的不确定性, 主要源于国外废气因子与我国各地区实际废气因子之间的差异。

房效凤等与张美双等在各自研究氨废气过程, 引进模型法对废气因子展开修正, 使废气因子更为完备, 一定程度上提升了计算结果的准确性。Zheng等与李富春等的研究中, 根据IPA-N模型, 从氮素循环的整体角度, 计算出来了由氮肥总消耗、生物固氮、大气氮下陷回田等多个部分构成的农田生态系统氨废气, 进一步提高了氮素输入量的准确性, 但由于其各自研究中用于的废气因子都较为单一, 主要废气源的废气因子缺少更进一步校正, 仍然不存在一定的不确定性。Wu等运用NARSES模型计算出来福建省农田生态系统氨废气, 通过考虑到土壤pH、耕地方式以及温度等影响因素展开废气因子的修正, 而畜禽养殖、人体氨废气估计中用的活动水平数据则源于政府获取的统计资料年鉴数据。

与其他模型比起, NARSES模型需要融合有所不同地域的特点对废气因子展开多因素修正, 并且由此获得的氨废气时空产于精度较高。表格2汇总了我国多个地区农业氨排放量估计的研究实例, 对比分析了其方法特征。

同时, 参照通过有所不同途径提供的废气因子数据的不确定性评估方法, 其不确认度数值参照了TRACE-P表格的经验数值的下限, 我们确认了各研究中废气因子的不确认度(表格2)。单一的废气因子法仍是目前我国应用于更为广泛的计算方法。在前人的研究基础上, 许多研究者考虑到有所不同区域不存在的差异性, 对废气因子展开参数化, 使其与该地区的实际环境更为合乎。

考虑到氨的废气是氮素循环的一个环节, 创建了限于于我国农业状况的模型展开综合计算出来。同时, 在氨废气的实地观测方面也展开了探寻, 为我国有所不同地区的氨废气研究获取了数据反对。但由于我国国土面积广大, 各地区农业发展水平差异显著, 仍不存在(1)来自于实地测出的数据仍过于充裕; (2)有数的研究结果缺少更进一步检验与评估; (3)普遍的模型估计法, 在应用于有所不同地区时往往没作出更进一步调整; (4)废气源的活动水平数据受限于统计资料的缺少和不统一等问题, 这造成重点废气源的辨识过于且在同程度上减少了计算结果的准确性。

3 数据搜集及参数给定3.1 活动水平数据目前国内氨废气研究中的活动水平数据还包括：主要农作物的播种面积和产量, 主要畜禽(牛、猪、羊、鸡等)的饲养量, 行政区划面积, 耕地面积, 乡村人口数, 氮肥消费量, 化石燃料消耗量等。大多源于全国、省级统计资料年鉴, 各部门统计资料及涉及数据中心等, 如中国统计资料年鉴、中国农村/农业统计资料年鉴、省级统计资料年鉴、省级农牧业统计资料、统计资料资料汇编、中国科学院资源环境科学数据中心、中国农业科学研究院数据中心等。

数据搜集过程中不存在行政区划变异, 指标不统一, 部分数据缺陷等问题。涉及国际的组织的数据库也可作为补足, Zheng等在运用模型法估计我国氨排放量时, 用于的农作物数据源于联合国粮农组织(FAO)数据库。

3.2 参数给定方法废气因子的挑选对模型法及单一废气因子法估计氨排放量的准确性具有最重要影响。氮肥用药的平均值氨废气因子与各类氮肥的废气因子及多种氮肥用药比例具有较小关联。

蔡贵信等探寻了我国碳氨及尿素等氮肥在水稻田中的主要损失途径, 找到酸性粘质水稻土上这两种氮肥的氨溶解率为20%和9%。受限于各类氮肥用药比例数据的缺陷, 部分研究者必要从文献中提供氮肥用药的平均值氨废气因子并重新加入计算出来之中。孙庆瑞等根据调查资料计算出来获得我国氮肥用于比例; 王文兴等从文献中提供到我国氮肥的用于比例。

先前的氨废气研究较多糅合这两份文献中的氮肥用药比例, 但两者数据年代较早于, 否与我国现阶段用于情况吻合还必须更进一步证实。董艳强等则将多种氮肥的生产比例作为长三角地区氮肥的用于份额。周静等根据调研资料及统计数据获得苏州地区多种氮肥的用于情况。

Zhang等在估计我国氮肥用药产生的氨废气时, 基于2005年我国县级调查数据获得各类氮肥的用于比例, 准确程度较高。Huang等搭配有数的测量结果作为基准的废气因子, 在此基础上展开修正, 这提升了计算结果的准确性。

杨志鹏基于物质流方法, 参照RAINS模型, 基于表格创建必须的基础数据, 计算出来了畜禽养殖的氨废气因子。房效凤等也根据RAINS模型计算出来了畜禽养殖的废气因子。从废气因子的不确认度来看, 通过合理的实地测试所获得的结果具备较高的准确性, 同时为涉及研究获取最重要的参考和数据反对, 而用于涉及模型法, 通过参数的校正确认废气因子也是一种较好的提升废气因子准确性的方法。Wu等利用NARSES模型, 计算出来了福建省的农田氮肥用药氨废气因子。

这一模型考虑到了土壤pH、耕地用于方式、播种亲率、降雨以及温度等因素。与必要用于文献中的废气因子数据计算出来比起, 使用融合本地特点的参数获得的结果更为合理。但目前各个地区的可取得的参数过于完备, 如播种亲率和播种方式等校正因子在一些地区经常出现数据缺陷的情况, 而用于省级或者全国性的平均值数据则缺少代表性。

有数文献报导涉及氮肥的用于比例及废气因子闻表格3。畜禽养殖氨废气是农业氨废气的最重要组成部分, 本研究挑选牛、山羊、绵羊、猪、家禽、兔及马等几项指标, 对其展开废气因子数据搜集(表格4)。在计算出来畜禽养殖氨废气时, 有所不同省份的活动水平不存在差异。

而同一废气源排放量也展现出出有显著的差异。国内在估计畜禽养殖氨废气时, 搭配的废气因子较多为文献中全国范围性的数据, 但有所不同省份的畜禽养殖种类以及养殖条件皆不会随当地环境而转变。另外, 李富春等对耕种与非耕种部分牛、山羊以及绵羊氨废气因子的分配系数做到了探寻。

排便、汗液以及粪尿是人体废气氨的3个主要途径。人口数量与废气和处置条件对氨排放量的大小具有最重要影响。M?ller等基于早期的估计研究, 挑选1.3 kg/a作为人的氨废气因子。

国内已报导的文献中, 李富春等及王文兴等研究也参照该值展开计算出来。冯小琼等参照Huang等对我国氨废气研究, 挑选0.787 kg·人-1·a-1作为人体废气因子。

我国环境保护部于2014年施行了《大气氨源废气表格编成技术指南(全面推行)》(以下全称《指南》), 《指南》中引荐了部分参数值, 其中人体粪便废气系数推荐值也为0.787 kg NH3人-1 a-1。沈兴玲在广东省人为氨废气研究中参照了董文煊等用于的农村与城镇人口氨废气因子。涉及文献中的人体氨废气因子数据闻表格5。生物质自燃产生的大量气态及颗粒态组分对全球气候环境及生态系统具有最重要影响。

我国目前生物质自燃主要有开放式自燃与室内自燃。薪柴的自燃与秸秆的室外烧毁及其作为燃料自燃是生物质自燃中的一部分, 同时还包括森林火灾、草原自燃等。《指南》中引荐了涉及的参数, 其中, 秸秆不作燃料自燃与室外烧毁所取同一废气系数。除了自燃时的废气系数外, 秸秆实际产量往往必须根据作物的产量折算获得。

毕于运在对秸秆资源评价及利用的研究中对农作物的草谷比展开了更为详尽的探究, 并创建了更为原始的草谷比体系。此外, 其他研究也参照中国农村能源行业协会获取的草谷比数据展开计算出来。

张国等调查了2011年我国主要农作物秸秆利用方式, 烧毁与作燃料比例分别为27%, 17%。陆炳等研究我国大陆地区生物质自燃时参照了张鹤丰对作物秸秆自燃效率的测试结果。4 不确定性分析关键数据缺陷(如活动水平数据)、废气因子不具代表性及计算出来过程中的随机误差都是减少氨废气估计结果不确定性的因素。在对氨废气结果不确定性分析时, 定性评估、半定量评估以及定量评估是常用的3种方法。

其中, 定性评估通过描述性的语言来评价废气结果的不确定性, 这种方法具备较强主观性; 半定量评估是通过辨别评分的方式来辨识废气源表格的置信度(表格6); 定量评估则是通过涉及的计算出来与分析方法分析不确定性的范围。目前国内的氨废气研究以定性分析居多, 研究者往往通过对氨废气结果的较为, 根据所用于的活动水平数据及挑选的废气因子, 描述性地分析研究中不存在的不确定性, 无法定量的得出不确定性的范围。不确定性分析的定量评估主要有两部分关键性工作, 一是确认输出数据的概率密度产于函数, 二是将输出信息的不确认度传送逻辑至表格的不确认度。

输出数据还包括基本废气单元活动水平数据和废气因子数据。我国氨废气研究中的活动水平数据较多从统计资料中提供, 一般只有一个有效地数值, 无法符合提供概率密度产于函数所必须的一定样本数量, 而废气因子样本数据也某种程度较为受限。

在这种情况之下, 魏巍等参照其他文献的计算方法, 假设活动水平及废气因子皆呈圆形正态分布或对数正态分布形式, 所取文献中提供的数值为平均值, 比较标准差由数据来源的可靠性、数据数值的准确性要求, 再行利用蒙特卡洛数值模拟法将输出信息的不确认度传送到表格计算结果, 获得废气表格的不确定性, 并根据Spearman相关系数法展开敏感性分析。敏感性分析被用作辨识某个模型输出的变化对模型输入变化的影响, 而不确定性分析则是研究输出信息的不确定性如何传播到输入结果。

Spearman与Pearson相关系数法相关系数法是常用的两种敏感性分析方法。此外, 刘禹淇等使用IPCC的分析误差传递法来展开计算出来, 根据表格输出信息不确认值推算表格结果的不确认值。沈兴玲在对广东省人为源氨废气展开研究时, 利用其所在课题组研发的软件工具AuvToolPro对农业源氨废气结果的不确定性范围展开明确分析, 通过创建不确认型分析模型、使用自展仿真数值分析以及蒙特卡洛数值仿真等步骤, 获得不确定性结果。

钟流举等探究了大气污染物排放源表格不确定性的定量分析方法并通过案例更进一步分析。不确定性分析是评估计算结果的重要环节, 由于现阶段国内氨废气领域的可取得数据还过于充裕, 计算方法的合理性也正处于大大地检验中, 因此, 对计算出来过程及结果做到不确定性分析堪称适当。另一方面, 我国氨废气估计结果的不确认度分析也正在逐步分析。与早期主观性强劲的定性评估比起, 定量评估能使不确定性分析, 并且融合统计学方法展开更为了解的计算出来与结果的辩论分析, 使研究结果获得更加充份的检验, 一定程度上提升了研究方法的合理性与可信度。

5 结论与建议(1) 氮肥用药和畜禽养殖是我国主要的两个氨废气来源, 两者氨废气的估计过程中往往受到本地废气因子和校正系数缺少的容许, 这减少了估计结果的准确性, 因此, 强化各地区氨废气因子的试验研究, 为氨排放量的估计提供数据反对和结果的参考, 是提升国内氨废气估计结果准确性的最重要基础;(2) 模型估计法是近年来国内外用于较多的计算方法, 现阶段国内使用的计算出来模型大多由国外创建, 尽管这些方法早已比较成熟期, 但在应用于我国有所不同地区时, 仍然受到有所不同地区农业发展状况差异显著的影响。如何创建更为合乎我国各个地区实际条件的计算出来模型是氨废气估计研究领域的最重要突破方向;(3) 估计结果的不确定性分析是研究过程的重要环节, 定量的评估需要使结果的辩论分析更为了解合理, 目前国内氨废气估计的不确定性分析应向创建输出数据的概率密度产于函数、不确认度量化及敏感性分析等三方面展开更进一步完备, 以提升数据来源的可靠性、估计结果的准确性, 对创建更为合理并且较高操作性的评估方法具备明显的积极意义。

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